《侦探歌剧：少女福尔摩斯》以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力，“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。
作品讲述的是在二十一世纪这个“大侦探时代”中，以侦都横浜为舞台，4名立志成为名侦探的少女与曾经是侦探的青年的故事。值得一提的是，就如作品名字所示那样，本作中的4名女侦探的名字与我们所熟知的一些大侦探是十分相近的，这也是本作的特色之一 。