《假面骑士OOO剧场版：将军与21枚核心硬币》讲述了炼金师卡拉复活后夺取所有核心硬币并发誓成为成为新世界的主宰的故事。

在欧洲德国一片森林的深处，鸿上基金会的研究小组解开了一个封印，八百年前，炼金术师在这里创造出了拥有神奇力量的金币，由于金币的力量太大而被封印这里。为了得到金币，研究小组根据鸿上会长的指挥打开了炼金术师封印的遗迹。谁知封印打开后，欧洲森林和东京新宿突然对调，心中充满愿望和野心的钢之炼金术师卡拉(Gala)复活，四处搜寻核心硬币企图终结现有世界成为新世界的主宰。

卡拉(Gala)夺取人们欲望这种力量让很多地方发生时间、空间错乱。有的地方回到恐龙时代，有的回到江户时代，映司、比奈和现代少年骏一起穿越时空到了江户时代，和德川八代将军吉宗联手与卡拉对抗希望挽救即将终结世界。