《图书馆战争》改编自日本女性作家有川浩原作、徒花スクモ插画的《图书馆战争》系列轻小说。这也是noitaminA第一部小说改篇的动画。本作品的主人公笠原郁，在高中时代，曾经在书店里被一位图书队员搭救。因为这个契机，她的就职愿望就是成为一位图书队员。故事主要是围绕她作为图书队员成长的日常情况展开描写的。

2019年（正化31年）。为了取缔扰乱公共秩序和风俗，侵犯人权等的行为，而制定的《媒体良化法》已经经历了30年，媒体良化委员会与图书队之间的战争席卷了整个日本。

图书队员笠原郁，没有向双亲吐露，在图书队中虽然危险但自己从小就渴望成为一个防卫员的心声，每天勤奋地进行着军事训练。郁在高中时，在书店曾经差一点被一名媒体良化队员抢去书本，幸得一名图书队员的解救。憧憬着自己也能成为正义的伙伴，把连脸都没有记住的图书队员当作是王子般羡慕，郁决定自己也要加入图书队，担负起守护书的责任。

不久，有着卓越运动能力和满腔热情的郁，被派遣到有着精英的精锐部队“图书馆・特种部队”里。